Après avoir suivi sa scolarité à Trieste, il est diplômé en 1947 en chimie fondamentale à l'université de Bologne. En 1956, il est devenu co-actionnaire d'illycaffè et a été nommé directeur général de l'entreprise, responsable du développement commercial.
Il a ensuite été président d'Illycaffè pendant plus de 40 ans, de 1963 à 2005, avant de céder la présidence de la compagnie à son fils, Andrea. Il en était, depuis, président honoraire.
Mondialement reconnu dans l'univers du café pour son haut niveau d'expertise, Ernesto Illy a été à l'origine ou a occupé d'importantes fonctions dans de nombreuses organisations internationales telles que Asic (Association Scientifique International du Café-Paris, le PEC (Physiological Effects on Coffee - Paris), l'ISIC (Institute for Scientific Information on Coffee ? Paris) et l'ICO (International Coffee Organization ? London).